抽象的

在隧道电离制度中的激光烧蚀羽毛中证明了具有相干强度增强的准单色极端紫外光的谐振高阶谐波,从而从隧道电离制度中的激光消融羽毛证明了涉及自动化谐振的相干强度增强。在这里,我们在以前未探索的多选电离制度中展示了共振谐波。我们展示了具有相对于相邻谐波的强度增强比的镓的强烈共振谐波,而无需极端紫外线过滤方法,因此防止了典型的光子通量损失超过70%。三维时间依赖性Schrödinger方程计算揭示了增强比的增加是由于多相电离制度中的低电子波分组。这些结果揭示了一种提高强烈多元joule Femtosecond极端紫外光的强度和单色性的方法,还将促进了解自动化共振在多相电离制度中产生共振谐振的累积。

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高次谐波产生(HHG)是极紫外(XUV)和软x射线相干飞秒(fs)脉冲的优良来源。当高强度超短激光脉冲与非线性介质(通常是含有原子或离子物种的气体或激光烧蚀羽流(LAP))相互作用时,HHG发生[12].基于隧道电离(TI)现象的三步模型解释了来自大多数物种的HHG机制[3.].这三个步骤涉及价值的Ti,其连续内的加速度,然后辐射过渡到发射XUV的初始地状态[3.].HHG是一种强大的方法,用于研究具有FS时间分辨率的原子和分子的电子和结构动态[4.5.].典型惰性气体的谐波谱是宽带的,包含高次谐波级数。然而,许多应用需要强的准单色(QM)-XUV脉冲,如XUV泵浦-探测光谱[6.],XUV衍射成像[7.[和时间分辨的光曝光光谱(角度分辨的光曝光光谱(ARPES)和光曝光电子显微镜(PEEM))[8.9.].强QM-XUV源也很重要,因为它们是研究XUV非线性光学的科学领域的中心,研究XUV中的非线性激光-物质相互作用,例如通过惰性气体中的多XUV-光子吸收产生高电荷态[10.11.].

科学界使用的传统QM-XUV源是基于同步加速器的XUV源和XUV自由电子激光器(FELs) [12.].同步rotron源通常产生XUV脉冲,通常具有几十的皮秒的持续时间。这种长时间尺度使Synchrotron辐射无效,用于需要FS时间尺度分辨率的研究。虽然集成到同步rotron设施时复杂的光束操纵技术可以产生100 fs辐射,但增加了与施工和维护相关的复杂性和与同步rotron设施相关的财务费用留下了许多研究人员,缺乏对这种异国情调的光源的进入[13.14.]. 另一方面,自由电子激光可以产生具有几微焦耳QM-XUV脉冲能量的fs XUV脉冲,但这一耗资数百万美元的巨大设施也仅限于少数几组科学家[12.].

HHG是一款替代的实验室规模桌面连贯的FS XUV辐射源[12].然而,今天,使用Ti进行的大多数HHG实验:蓝宝石800nm FS激光器和长的中红外FS激光器具有满足Keldysh理论的TI制度的激光参数[215.],因此涉及TI体系中的激光-物质相互作用[1].KELDYSH参数定义为$ \γ= \√6 {{I_p} / 2 {U_p}} = 0.231 \√6 {{I_p} /我{\λ^ 2}}$(在哪里$ {i_p} $是电子伏的电离能,$ i $激光强度的单位是$ {{10} ^ {14}} \; rm {\ W} / {{} \ rm厘米^ 2}$$\lambda$激光波长在μ m,和$ {u_p} $是EV中的思考能量,其被定义为电子的循环平均动能,并由${U_p} = 9.34 I{\lambda ^2}$)。KELDYSH参数广泛地将激光物质相互作用分为两种制度:多选电离(MPI)制度$ \ gamma \ gt 1 $和TI政权$ \; \伽马\ lt 1美元.因此,TI制度意味着一个大的$ {u_p} $与这一点相比$ {i_p} $反之亦然的MPI。TI政权中HHG的一个重要特征是一代长达高级谐波的高原,因此是一个非常宽带的XUV排放。这是对于需要用于需要激烈的FS QM-XUV辐射的实验的基于HHG的来源的关键问题,因此是需要解决的障碍,以推进基于激烈的激烈激光物质相互作用的障碍桌面实验室规模XUV来源。解决此问题的传统方法是使用XUV光学器件从宽带谐波频谱中提取单次谐波阶,例如放牧入射光栅单色仪[16.].这导致由于光栅单色仪的有限衍射效率(典型损失)导致谐波通量的降低$ {\ gt} \; {70} \%$)[16.].低HHG转换效率是另一个关键问题(通常$ {{10} ^ { - 6 - 10 - 7}} $),产生纳米焦耳尺度下的每个脉冲谐波能量[17.].为了克服这些障碍,替代和承诺的XUV来源是从膝盖的QM谐振谐波(RH),具有高转换效率$ {{10} ^ {- 4}} $[2].合适的LAP源可以产生微焦耳级的强单个XUV RH,相对于相邻谐波具有一个量级的增强比(ER) [18.].LAP技术通过使用旋转的圆柱形烧蚀靶,可以在千赫兹级重复频率下产生稳定的谐波数分钟[19.20.]. 虽然微焦耳级谐波能量也已从气体中得到证实,但这样的实验实施起来很复杂。它们要么需要几米长的松散聚焦几何体,以在气体中产生较大的激光相互作用体积,要么需要复杂的过程,即使用多个气体射流以及仔细优化非线性介质配置,以实现更高的XUV转换效率[10.21.].

由于使用800 nm Ti:sapphire fs激光器和长中红外激光器从RH在圈内产生QM-XUV的实验也涉及激光与物质在Ti区域的相互作用,谐波的长平台再次限制了ER,因此产生的XUV的单色性。到目前为止,还没有一种方法可以提高单个RH的ER和强度。为了进一步找到解决这个问题的方法,我们注意到到目前为止还没有对MPI体系中的RH进行调查。虽然过去用较短的紫外激光波长从LAP对HHG进行了一些实验,因此产生了MPI模式的条件,但没有观察到RHs [22.],因此它们在这种互动机制中仍未被探索。

在这封信中,我们首次生成了我们的知识,在MPI制度中的RH并观察到通过在Keldysh参数的较高值下运行,可以获得具有优异的单色性的强烈RH。换句话说,这意味着对于给定的激光强度,通过使用具有较短波长的驱动激光,因此通过增加keldysh参数,可以增加ER。通过基于具有模型电位的三维​​时间依赖性Schrödinger方程(3D-TDSE),通过数值模拟来定性再现ER的这种增加。我们揭示了这一点$ {{\ rm Ga} ^ +} $由400 nm fs激光脉冲驱动的镓LAP光源rm 20.52美元({I_p} ={\ \;电动车},{U_p} = 2.39 {\ rm \;电动车}\;\γ= 2.07美元)产生强烈的单一相对湿度接近21.9 eV,具有多微焦耳能量的潜力,ER达到前所未有的714。我们的紧凑,强烈的XUV源可以集成到任何需要QM-XUV辐射的设置,而无需安装XUV单色器,防止大量的XUV通量损失($ {\ rm通常}\;gt \ \, {70} \ % $),由于光栅单色仪的衍射效率有限[16.].

图:图1。

图1所示。从圈子的HHG实验设置的示意图。m,镜子;DM,二向色镜;SH,二次谐波;SM,硅镜;MCP,MicroChannel板。

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从LAP得到的HHG实验装置示意图如图所示。1.放大Ti的输出:使用30/70分束器分成两个光束的扩增Ti:蓝宝石激光系统(210ps,100Hz,800nm)。称为Prepulse的30%部分梁,专注于具有调整为1.0 MJ的预先形成能量的固体目标(安装在XYZ翻译阶段)上,产生强度$ {1.1} \ times {{10} ^ {10}} \; {\ rm w} \; {{\ rm cm} ^ { - 2}} $在固体靶表面上进行圈层形成。在固体靶标之间的Preululse和主脉冲之间的光学延迟保持在55 nsec,提供使用镓靶的实验的最大XUV通量。使用双光栅压缩机将70%光束(称为主脉冲)压缩至40 fs,并用于驱动光学参数放大器(OPA,TOPA-800)以进行频率转换。该OPA是参数放大,在1800nm激光波长下实现高达10 MJ的脉冲能量,并且可以在1600和2000nm之间调谐。见参考。[23.,以详细描述我们实验所用的激光源。OPA的参数放大可调谐中红外输出采用BBO晶体(1 mm厚,I型)倍频。产生的脉冲持续时间为40 fs、脉冲能量为1.5 mJ的近红外激光脉冲以强度聚焦在LAP上$ {1.7} \ * {{10} ^ {14}} \; rm W} {\ \, {{} \ rm厘米^ {- 2}}$.一个实验用波长400纳米的激光脉冲的压缩800海里的输出Ti:蓝宝石激光倍频使用偏硼酸钡晶体(1毫米厚,I型)和共线的波长800纳米的激光波长分开使用二向色镜,产生了400 nm激光脉冲与脉冲持续时间1.3 mJ的57 fs和脉冲能量。对聚焦位置主脉冲光斑直径成像并测量,400 nm为40 μ m, 860 nm为100 μ m。利用放置在主脉冲布鲁斯特角的硅镜将产生的XUV脉冲和共传播驱动的激光脉冲分离,从而只将XUV脉冲反射到XUV谱仪中。XUV是由一个固定的垂直狭缝、一个圆柱形平场XUV光栅(日立,1200线/毫米)、一个微通道板和一个荧光屏组成的XUV光谱仪进行频率分散的。谐波被捕获使用16位CMOS相机(型号PCO-edge, PCO AG,德国)。固体靶、硅镜和XUV光谱仪被保存在真空中$ {{10} ^ { - 5}} \!- \!{{10} ^ { - 6}} \; {\ rm torr} $

数字2显示使用驱动镓膝的不同近红外激光波长产生的HHG光谱。在膝盖后,激光焦点保持12.3mm,这是在给定实验条件下产生最大XUV通量的最佳位置。羽流的激光光斑直径为168μm,产生强度$ {1.7} \ * {{10} ^ {14}} \; rm W} {\ \, {{} \ rm厘米^ {- 2}}$.的$ {{\ rm Ga} ^ +} $${I_p}={20.52}\{\rm eV}$)在光相横截面上表现出强烈的共振,幅度为300毫巴,以21.9 ev为中心,对应于强烈的辐射过渡$ {{3 \ rm d} ^ {10}} {{4 \ rm s} ^ {2 \:1}} {{\ rm s} _ {0 \:}} \ to \; {{3 \ rmd} ^ 9} {{4 \ rm s} ^ 2} {4 \ rm p} {\; ^ 3} {{\ rm p} _1} $(见补充1有关讨论的讨论)[24.].在860 nm处的Keldysh参数为0.935。国家${3\rm d}^9}{4\rm s}^2}{4\rm p}$$ ^ 3 {{\ rm p} _1} $对应的自电离状态(AIS)$ {{\ rm Ga} ^ +} $以及从AIS到基态的电子跃迁$ {{3 \ rm d} ^ {10}} {{4 \ rm s} ^ 2} $$ ^ 1 {{\ rm S} _0} $与15个光子共振,波长为860 nm。预计光电离截面的增强或共振会导致共振光子能量处的谐波强度增加[25.],我们在15次谐波(15H)处看到了强烈的相对湿度。

图:图。2。

图2所示。HHG Spectra来自$ {{\ rm Ga} ^ +} $,使用(a)860nm,(b)870nm,和(c)880nm激光波长。用于产生每个谐波谱的激光强度是$ {1.7} \ * {{10} ^ {14}} \; rm W} {\ \, {{} \ rm厘米^ {- 2}}$

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在这项工作中,我们将实验观察到的RH与等式定义$ {\ rm er} = 2 {i_q} /({i_ {q-2}} + {i_ {q + 2}}),$在哪里$ {I_q} $RH的综合强度有顺序吗问美元. 在860nm激光波长下,观察到的内质网为136。由于21.9eV的强辐射跃迁增加了离共振,随着激光波长增加到870nm和880nm,15H的强度降低。

调查RH的响应$ {{\ rm Ga} ^ +} $在较高的Keldysh参数中,我们使用了400nm的较短驱动激光波长。数字3.(a)显示以激光强度观察到的强烈RH$ {1.6} \ times {{10} ^ {14}} \; {\ rm w} \; {\ rm cm} ^ { - 2}} $, LAP后激光聚焦保持10.1 mm。激光光斑直径为135µm。21.9 eV共振是与400 nm驱动激光光子的七光子共振,产生强烈的7H。的价值$ {u_p} $$ {i_p} $分别为2.39 eV和20.52 eV, Keldysh参数为2.07。的$ {i_p} $是?的8倍$ {u_p} $,并且Rh是在MPI制度中产生的。Rh的峰值强度$ {{\ rm Ga} ^ +} $400 nm激光波长的RH比860 nm激光波长的RH强4.5倍,这是因为使用前者波长与AIS共振所需的激光光子数量较低。

图:图。3。

图3所示。HHG Spectra来自$ {{\ rm Ga} ^ +} $,使用(a) 400 nm激光波长;(b) RH的垂直综合线廓线$ {{\ rm Ga} ^ +} $使用400nm和860nm激光波长;(c)RH的FWHM分歧是2.23MRAD,表明RH排放的相干性。用于在400nm和860nm波长下产生谐波谱的激光强度是$ {1.6} \ times {{10} ^ {14}} \; {\ rm w} \; {\ rm cm} ^ { - 2}} $$ {1.7} \ * {{10} ^ {14}} \; rm W} {\ \, {{} \ rm厘米^ {- 2}}$,分别。

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我们总结在表中1用400和860 nm激光波长实验获得的ER。用400 nm激光波长观测到的ER值为714。迄今为止报道的最高ER值来自铟LAP,产生强烈的RH, ER为$ {\ sim} {100} $[18.].因此,在MPI制度下,在我们的实验中观察到的714的ER是迄今为止使用LAP技术报告的最高值,使镓LAP具有来自高级谐波源的前所未有的单色性的强烈单色性。所生成的21.9eV RH的FWHM带宽是0.28eV,其宽足以支持傅里叶变换有限脉冲的6.5 FS脉冲持续时间。

表的图标

表格1。使用3D-TDSE实验观察和计算的ER值$ {\ rm Ga} ^ {+} $

利用3D-TDSE和模型电势计算出的ER$ {i_p} $和ais能量$ {{\ rm Ga} ^ +} $,亦如表所示1.计算的细节补充1.计算结果表明,通过增加Keldysh参数可以获得更好的ER,与实验定性一致。

将来自镓Lap的RH强度与已知的其他圈子进行比较,例如在XUV区域中每种谐波顺序中显示出强烈的多元joule能量的石墨圈[26.-28.],锡LAP,表现出强烈的RH$ {{10} ^ {- 4}} $效率(29.].正如在补充1图S.3,我们发现了$ {{\ rm Ga} ^ +} $在类似激光强度下,用400 nm激光波长驱动,结果是RH峰值强度是石墨搭接谐波强度的两倍,比tin RH高3.3倍。由于之前的研究报告,锡的RH脉冲能量为1.1µJ$ {{10} ^ {- 4}} $水平转换效率[29., RH强度的相对比较$ {{\ rm Ga} ^ +} $将其作为具有多米列罗脉冲能量的激烈QM-XUV的潜在来源。

在TI体系中,大多数材料的RH生成机理可以用四步模型来解释[30.].该模型的前两个步骤与三步模型相同,即价值电子的TI,连续内的加速度[30.]. 然而,第三步涉及将隧道电离电子共振捕获到AIS中,即嵌入连续介质中的离散状态,随后第四步涉及从AIS到发射RH的初始基态的辐射跃迁[30.-32].MPI区RH产生机制与TI区RH产生的四步模型类似,将基态的多光子共振上跃迁到AIS中,而不是在连续介质中被AIS捕获隧离电子。从AIS到基态的单光子辐射下跃迁将发射出XUV,其强度与下跃迁振幅成正比。这将形成一个包含AIS的两步模式[33-35]. TDSE计算表明,MPI区相对TI区的较高RH强度和ER可归因于TI区光电离后的电子波包扩展(见本报告第3节)补充1更多细节)。波包在四步模型的第二步中扩散,其填充了概率相对较低的AIS;在MPI制度中不存在这种扩展,其中AIS将直接从地面填充。RH排放的时间相干可能与AIS的非常短的寿命有关${3\rm d}^9}{4\rm s}^2}{4\rm p}$$ ^ 3 {{\ rm p} _1} $涉及的,可以从相应的线宽检索。AIS LineWidth是${\Gamma} = 142\;\rm meV$(见补充1),导致非常短的生命周期$\tau \sim 4.6\,\,\rm fs$\ \ /百巴伽马美元)。

总之,我们首次在MPI制度中展示了基于HHG的紧凑,强烈的QM-XUV源,使用LAP技术。我们观察到eR的增加,增加了Keldysh参数,这表明使用短波长激光器导致具有优越的ER的强烈RH。这将铺平方法来找到完全抑制非统一谐波的进一步方法,仅在没有其他非族裔谐波的单个RH产生,这些谐波通常被观察到TI制度的长谐波高原。通过基于3D-TDSE的数值模拟来定性再现ER的增加。由400nm激光驱动的镓圈展示了未经任何单色仪安装的714次的前所未有的ER,因此防止了大量损失XUV通量。鉴于目前,扩增的Ti:蓝宝石激光源与能量$ {\ gt} {1} $每个脉冲的焦耳可用,基于LAP的XUV源显示出优异的单色性$ {{10} ^ {- 4}} $能级转换效率也能使我们在未来瞄准亚毫米焦台面fs XUV源。在MPI体系中对RH的新观测也将推动进一步的理论研究,以更好地理解AIS的动力学及其在之前未探索的MPI体系中RH产生机制中的作用。

资金

俄罗斯基础研究基金会(19-02-00739);理论物理和数学进步的基础;Mitacs.

披露的信息

作者宣称没有利益冲突。

数据可用性

本文提出的结果的数据目前没有公开可用,但可以在合理的请求后从作者获得。

补充文件

看到补充1用于支持内容。

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补充材料(1)

的名字 描述
»补充1 补充文件包含我们3D-TDSE计算的详细信息。

数据可用性

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引用的

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数据(3)

图1所示。
图1所示。从圈子的HHG实验设置的示意图。m,镜子;DM,二向色镜;SH,二次谐波;SM,硅镜;MCP,MicroChannel板。
图2所示。
图2所示。HHG Spectra来自 $ {{\ rm Ga} ^ +} $ ,使用(a)860nm,(b)870nm,和(c)880nm激光波长。用于产生每个谐波谱的激光强度是 $ {1.7} \ * {{10} ^ {14}} \; rm W} {\ \, {{} \ rm厘米^ {- 2}}$
图3所示。
图3所示。HHG Spectra来自 $ {{\ rm Ga} ^ +} $ ,使用(a) 400 nm激光波长;(b) RH的垂直综合线廓线 $ {{\ rm Ga} ^ +} $ 使用400nm和860nm激光波长;(c)RH的FWHM分歧是2.23MRAD,表明RH排放的相干性。用于在400nm和860nm波长下产生谐波谱的激光强度是 $ {1.6} \ times {{10} ^ {14}} \; {\ rm w} \; {\ rm cm} ^ { - 2}} $ $ {1.7} \ * {{10} ^ {14}} \; rm W} {\ \, {{} \ rm厘米^ {- 2}}$ ,分别。

表(1)

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表格1。使用3D-TDSE实验观察和计算的ER值 G 一种 +